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Catalisadores heterogêneos aplicados na reação de Biginelli e abertura de anel epóxido de ésteres graxos

Tese (doutorado)—Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2019.

Main Author: Silva, Gabriel Cardoso Oliveira da
Other Authors: Rodrigues, Marcelo Oliveira
Format: Tese
Language: Português
Published: 2020
Subjects:
Nanocatalisadores heterogêneos
Reação de Biginelli
Óxido de grafeno
Catálise heterogênea
Online Access: https://repositorio.unb.br/handle/10482/37002
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spelling ir-10482-370022020-02-28T17:34:06Z Catalisadores heterogêneos aplicados na reação de Biginelli e abertura de anel epóxido de ésteres graxos Silva, Gabriel Cardoso Oliveira da Rodrigues, Marcelo Oliveira Silveira Neto, Brenno Amaro da Nanocatalisadores heterogêneos Reação de Biginelli Óxido de grafeno Catálise heterogênea Tese (doutorado)—Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2019. O presente trabalho relata, em dois capítulos, duas aplicações na catálise heterogênea. No primeiro capítulo é mostrada a utilização de nanopartículas de óxidos metálicos (cobre, cádmio e ferro) a base de titânia (TiO2) como catalisadores na reação de Biginelli. Os catalisadores foram sintetizados através do método de eletrofiação, passaram por um tratamento térmico, e ficou evidenciado, através da difratometria de raios X de pó e microscopias eletrônicas de varredura e transmissão, que a fase rutilo foi obtida para todos os nanomateriais. Após serem caracterizados, os materiais foram utilizados na reação de Biginelli em batelada e com aquecimento via microondas (ambas livres de solventes), obtendo bons rendimentos para a síntese do aduto de Biginelli (84-95%). O estudo mecanístico realizado verificou que o mecanismo via imínio é favorecido para os sistemas adotados. O segundo capítulo relata a utilização de óxido de grafeno (GO) e de um nanocompósito de GO/ZnO como catalisadores na reação de abertura de anel epóxido. Os materiais foram sintetizados através do método de Hummer (modificado), caracterizados e, posteriormente, empregados como catalisadores para promoverem a abertura de anel epóxido de óleo de soja. Os sistemas catalíticos apresentaram boas conversões (88-99%) e seletividades (75-89%), no tempo reacional de 24 h. A ultima etapa do trabalho foi a realização das reações de reciclo para os sistemas adotados, mostrando que eles apresentaram atividades catalíticas durante três ciclos, verificando a potencial utilização do GO e GO/ZnO como catalisadores heterogêneos para a reação em questão. Coordenação de Aperfeiçõamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES). The present work reports, in two chapters, two applications in heterogeneous catalysis. In the first chapter the use of nanoparticles of metal oxides based on titania (TiO2) as catalysts in the Biginelli reaction is shown. The catalysts were obtained by electrospinning method underwent a heat treatment, and it was evidenced by powder X-ray diffractometry and scanning and transmission electron microscopy that the rutile phase was obtained for all nanomaterials. After being characterized, the materials were used in the Biginelli reaction in batch and with heating by microwave (both solvent-free), obtaining good yields for the synthesis of the adduct of Biginelli (84-95%). The mechanistic study carried out verified that the imino mechanism is favored for the adopted systems. The second chapter reports the use of graphene oxide (GO) and a GO/ZnO nanocomposite as catalysts in the ring opening epoxide. The materials were synthesized by the Hummer method (modified), characterized and subsequently used as catalysts to promote the ring opening epoxide of soybean oil. The catalytic systems presented good conversions (88-99%) and selectivities (75-89%), in the reaction time of 24 hours. The last stage of the work was the realization of the recycle reactions to the adopted systems, showing that they presented catalytic activities during three cycles, verifying the potential use of GO and GO/ZnO as heterogeneous catalysts for the reaction in question. 2020-02-28T17:34:05Z 2020-02-28T17:34:05Z 2020-02-28 2019-07-10 Tese SILVA, Gabriel Cardoso Oliveira da. Catalisadores heterogêneos aplicados na reação de Biginelli e abertura de anel epóxido de ésteres graxos. 2019. xiii, 132 f., il. Tese (Doutorado em Química)—Universidade de Brasília, Brasília, 2019. https://repositorio.unb.br/handle/10482/37002 Português Acesso Aberto A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data. application/pdf
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